記者7日從中國科學院大連化學物理研究所了解到，該所吳凱豐研究員團隊在量子點光化學研究中取得重要進展，率先實現(xiàn)了低毒性量子點敏化的近紅外至可見上高效轉換，并將該體系與有機光催化融合，實現(xiàn)了高效快速的太陽光合成，有望對光合成技術產生深遠影響。相關成果2月7日在《自然·光子學》上發(fā)表。
利用低毒性量子點開展近紅外光子上轉換和有機催化合成。
基于太陽光開展能源轉化和工業(yè)生產，是解決全球能源危機、助力我國實現(xiàn)“雙碳”目標的重要路徑之一。太陽光中蘊含著大量的紅外光子，這些光子不為人眼所見，且能量較低，通常難以有效轉化和利用。膠體量子點是一類溶液法生產的理想捕光材料，它們的吸光范圍很容易被拓展至紅外波段。同時，吸光后的激發(fā)態(tài)量子點能夠參與豐富的光化學轉化過程，生產太陽燃料或者精細化學品，是國際上的重要科學前沿。
紅外光到可見光的上轉換，在能源、醫(yī)學、國防等諸多領域具有重要意義。比如對太陽能電池而言，上轉換能使器件可以有效利用陽光中大量的低能量紅外光子，顛覆性地提升太陽能轉換效率。在前期研究中，該團隊深入系統(tǒng)地研究了量子點敏化有機分子三線態(tài)的動力學機制，探索了這些新機制在光子上轉換、有機光合成等領域的初步應用。此次研究中，團隊聚焦于銅銦硒基近紅外量子點，該類量子點相對綠色環(huán)保，可用于替代劇毒性的鉛基近紅外量子點。
團隊制備了硫化鋅包覆的鋅摻雜銅銦硒核殼量子點，有效解決了該類量子點缺陷多和穩(wěn)定性差的難題。研究人員在量子點表面修飾羧基化的并四苯分子作為三線態(tài)受體，并采用紅熒烯分子作為湮滅劑，構建了溶液相上轉換體系。該體系成功實現(xiàn)了近紅外至黃光的上轉換，量子效率高達16.7%。
在此基礎上，該團隊將該上轉換體系與有機光催化融合，將上轉換產生的紅熒烯單線態(tài)直接用于“原位”有機氧化、還原、光聚合等反應，巧妙避免了上轉換光子傳播至溶液表面所經歷的量子點重吸收損失。得益于近紅外光子的有效利用和量子點的寬譜吸收特性，該上轉換-有機催化融合體系可在太陽光下高效快速運行。實驗表明，在室內窗臺上，幾秒內即可實現(xiàn)丙烯酸酯的光誘導聚合。
